孟简因治常有功，唐宪宗李纯赏赐金紫衣服以表彰他，调回中央任给事中。

元和九年（814年）九月，出任越州刺史、兼御史中丞及浙东观察使。

元和十二年（817年）八月，调回中央任入户部侍郎。

元和十三年（818年），代崔元略为御史中丞，仍兼任户部侍郎。同年，出任襄州刺史、山南东道节度使。

元和十四年（819年），皇上命令在谷城县设置群牧，命名为“临汉监”，让孟简充任使者。孟简上奏请求均州郧乡县镇遏使赵洁担任本县县令，台司上奏却有亏于刑典，于是惩罚一个月的俸禄。同年，改任太子宾客，分司东都。

元和十五年（820年），唐穆宗嗣位，孟简被贬为吉州司马员外同正员。当初，孟简在襄阳，通过心腹官吏陆翰上都进奏，联络串通宦官侍从。陆翰知道孟简的隐私，却渐渐不能控制，并且愈发傲慢。孟简很愤怒，追赶到州中，用土袋子杀了他，而且要灭口。陆翰的子侄到了京城，进状申诉冤情，并且告诉孟简私藏赃物的事情。御史台查核验证，获得孟简贿赂吐突承璀钱帛等共七千多贯匹，事实很清楚，所以再次贬谪孟简。

长庆元年（821年）四月，唐穆宗即位，大赦天下，量移睦州刺史。

长庆二年（822年），复为常州刺史。旋入为太子宾客、分司东都。长庆三年（823年）十二月，因病去世。

孟简精于佛典，曾受诏与刘伯刍、归登、萧俛同至醴泉寺翻译 《太乘本生心地观经》。 同时， “尤工诗，善行书”，诗文工整，善长行书所作 《咏欧阳行周事并序》，叙写欧阳詹与太原妓恋爱事迹。 《全唐诗》卷四百七十三录其诗七首， 《全唐文》卷六百一十六收其文三篇。

孟简到常州后，廉洁奉公，勤于政务，兴修水利，发展生产，可谓政绩卓著。当时，长江自镇江以下江宽水深，风大浪高，经常发生运粮漕船沉入大江的恶性事故，为避风险，很多粮船都由南运河至润洲 （今江苏镇江）过江至对岸六圩入北运河北上。但北运河个别河段地势高昂，一遇枯水，航船经常堵塞。孟简到任后，经过实地考察，摸清了这一情况，同时了解到由于武进西北无通江大河，加上地势高昂，灌溉困难，农业生产受到极大影响，农民苦不堪言。

元和八年（813年），孟简征集常州郡内及附近民工15万人，对北自河庄 （今孟河城）附近长江岸起，南至奔牛附近万缘桥京杭大运河岸一线中间41里的旧河道进行贯通拓浚。从此，滚滚江水注入大运河，不仅漕运一下子畅通起来，而且 “灌溉沃壤四千余顷”，对当地农业生产的发展起了重要作用。后人为纪念孟简的功绩，因而把新开通的河道称为 “孟渎”。

《旧唐书》：“简性俊拔尚义。早岁交友先殁者，视其孤，每厚于周恤，议者以为有前辈风。然溺于浮图之教，为儒曹所诮。”

《新唐书》：“简尤工诗，闻江、淮间。尚节义，与之交者，虽殁，视恤其孤不少衰。晚路殊躁急，佞佛过甚，为时所诮。”

孟简 “尚节义，与之交者，虽殁，视恤其孤不少衰”经常抚恤朋友的孤儿。但是，晚年仕途 “躁急”，追求功名，且 “佞佛甚过”，所以“为时所诮”，多被时人所责备。

刑部尚书李逊曾经担任浙东观察使，他的性格仁慈，保护百姓利益，抑制官僚势力。

原诸暨县尉，包君的任期满了以后，居住在诸暨县边境附近。他与一个土豪有来往，这个土豪家里非常富有，平常都送一些新鲜水果给包君。有一天，包君的妻子突然心腹发病。别人看了以后都说是中了一种叫作盅的毒虫的毒，并且得知是因为土豪送来水果，妻子偶然吃了一点，就得了这种怪病。别人告诉包君，这个土豪家里养盅，已经害死过许多人了。人们又告诉他说，养这种毒虫的人，都会解毒的方法。如今应迅速把夫人送到土豪家去求救。包君当时就雇了一条船，带着妻子前往土豪家，过了一宿才到达。

这时土豪已经知道他们要去，害怕自己养毒虫害人的事情泄漏。等包君的船到了以后，包君走上岸正要去求救时。土豪已经暗中埋伏了十多个仆人，没等包君说话，这些人就开始大声叫骂，把包君拽倒在地，用棍子打了几十下。土豪又叫村里的二十多个妇女，上船把包君的妻子拉出来，查看了中毒的症状，然后揪着她的头发把头往地上碰，百般折磨污辱，包君的妻子本来就瘦弱多病，并且怀有身孕，回到船上就死了。

包君侥幸活下，还没有回到家里，土豪就坐快船赶到州府，向李逊告状，说包君倚仗从前当过县尉，带着妻子来到他的庄院，虚构罪名，扰乱闹事，诈取钱物，令他非常冤屈气愤。李逊当时就派人带着枷锁去抓包君。包君刚刚回到家里。妻子的尸体还没有掩埋，准备办完丧事再去州府讲理。这时州里的差人忽然到了，给他戴上枷锁，将他押走。

这一天，观察判官独孤在厅里打盹儿。梦见一个女人，神色悲伤凄惨，捧着一个石砚献给他。独孤接受了，心里对她很同情。不一会儿，包君被押到了，李逊让独孤来审理。独孤一问，包君所居住的地方正是石砚村，他把包君叫进屋里，仔细询问事情的来龙去脉。又问包君妻子的体形相貌和年龄，正是自己梦中所见到的女人，心中既感慨又愤怒。

数日之后，土豪承认了自己的罪行。独孤把审理报告拿给李逊看，李逊认为他判的不公正，只凭土豪的原状，改判包君倚仗以前的资历，擅自到老百姓家里闹事，打十棍。土豪以前当过县官，罚做二十天工。从事和幕僚等官员都为包君说话，独孤也极力为包君争辩，然而竟没有效果。包君妻子的哥哥在扬州听到判决结果，从远处赶来浙东求见李逊，哭着述说妹妹冤死的惨状。李逊大怒，认为他是来作说客，打了他脊背二十棍，将他赶出州界。淮南一带没有不认为这个案子断得冤枉奇怪的。独孤托病辞职。

当时尚书孟简任常州刺史，经常到浙东附近，对这件事知道得很清楚。第二年，他接替李逊担任浙东观察使，便先送出名片，命令逮捕土豪一家十多口人。孟简到任以后没过几天，李逊还没有走，就把土豪一家十多口人处死了。他还赠送给包君许多钱物。几个州的人们听到这个消息，没有不庆贺叫好的。

孟简精于佛典。元和六年（811年），曾受诏与刘伯刍、归登、萧俛同至醴泉寺翻译《太乘本生心地观经》。

擅长诗文，所作《咏欧阳行周事并序》，叙写欧阳詹与太原妓恋爱事迹，颇为动人。《全唐诗》卷四百七十三录其诗七首，《全唐文》卷六百一十六收其文三篇。

曾祖父：孟诜，著名学者、医学家、饮食家。

《旧唐书 卷一百六十三 列传第一百一十三》有传。

《新唐书 卷一百六十 列传第八十五》有传。